Παρακαλώ χρησιμοποιήστε αυτό το αναγνωριστικό για να παραπέμψετε ή να δημιουργήσετε σύνδεσμο προς αυτό το τεκμήριο:
https://hdl.handle.net/123456789/1684| Τύπος: | Άρθρο σε επιστημονικό περιοδικό |
| Τίτλος: | Hole transfer in cumulenic and polyynic carbynes |
| Εναλλακτικός τίτλος: | Μεταβίβαση οπών σε κουμουλενικές και πολυυνικές καρβύνες |
| Συγγραφέας: | [EL] Σιμσερίδης, Κωνσταντίνος[EN] Simserides, Constantinos [EL] Μόρφης, Ανδρέας[EN] Morphis, Andreas [EL] Λαμπρόπουλος, Κωνσταντίνος[FR] Lambropoulos, Konstantinos |
| Ημερομηνία: | 13/05/2020 |
| Περίληψη: | We study hole transfer in open cumulenic and polyynic nanowires made of N carbon atoms, using real-time time-dependent density functional theory (RTTDDFT) and tight-binding (TB) wire models. For RT-TDDFT, we mainly use functional B3LYP and basis sets cc-pVDZ, cc-pVTZ, and cc-pVQZ, obtaining clear convergence; cc-pVTZ is the smallest basis set of sufficient quality; cc-pVQZ is better with a higher computational cost. For TB, we use a simplistic wire model where all sites are equivalent (TBI) and models with modified initial and final sites, mimicking the existence of one or two or three hydrogens at edge sites (TBImod, TBImodt4times). We compare the ground state energy, EGS, obtained by density functional theory (DFT) for cumulenic molecules with coplanar (co) or perpendicular (pe) methylene end groups as well as polyynic molecules starting with short (sl) or with long (ls) C−C bonds. For odd N, cumulenic pe molecules have lower EGS than cumulenic co molecules, that are probably transition states. We examine energy spectra, density of states, energy gap, charge oscillations, mean over time probabilities to find the hole at each site, coherent transfer rates, electric dipole moment, and frequency content. DFT shows that due to the impact of end groups, there exists a cumulenic energy gap, smaller than the polyynic one. TBI and TBImod reproduce approximately the magnitude of the energy gap in the polyynic case at the limit of large N. TBImod is capable of predicting the same site occupations with the nicely converged RT-TDDFT ones for the cumulenic case. However, charge and dipole moment oscillations as well as transfer rates by RT-TDDFT are approximately four times faster than those by TBImod. The site occupations of polyynic sl and of polyynic ls molecules are modified relative to cumulenic molecules; the trends can be explained qualitatively. |
| Γλώσσα: | Αγγλικά |
| Σελίδες: | 16 |
| DOI: | 10.1021/acs.jpcc.0c03763 |
| EISSN: | 1932-7455 |
| Θεματική κατηγορία: | [EL] Φυσική συμπυκνωμένης ύλης[EN] Condensed Matter Physics |
| Κάτοχος πνευματικών δικαιωμάτων: | © 2020 American Chemical Society |
| Ηλεκτρονική διεύθυνση του τεκμηρίου στον εκδότη: | https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.jpcc.0c03763# |
| Ηλεκτρονική διεύθυνση περιοδικού: | https://pubs.acs.org/journal/jpccck# |
| Τίτλος πηγής δημοσίευσης: | The Journal of Physical Chemistry C |
| Τεύχος: | 23 |
| Τόμος: | 123 |
| Σελίδες τεκμηρίου (στην πηγή): | 12834–12849 |
| Σημειώσεις: | This research is cofinanced by Greece and the European Union(European Social Fund - ESF) through the OperationalProgramme “Human Resources Development, Education andLifelong Learning 2014-2020” in the context of the project“Charge transfer and transport in open and closed molecularwires made of carbon or carbon - nitrogen.” (MIS 100290) |
| Εμφανίζεται στις συλλογές: | Ερευνητικές ομάδες |
Αρχεία σε αυτό το τεκμήριο:
Το πλήρες κείμενο αυτού του τεκμηρίου δεν διατίθεται προς το παρόν από το αποθετήριο